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1972年TiO2实现光催化产氢，自此半导体光催化成为了重点研究标的目的。
光催化剂局限性:
1）大大都光催化剂很难充实吸收以及操纵可见光光子的能量；
2）催化剂的导带底和价带顶电位很难同时满足光催化反响系统电位所需;
3）载流子复合率高，载流子寿命急需改善。
1989年，氮化碳（C3N4）横空出生避世！
美国加州大学伯克利分校AmyY Liu和Marvin L. Cohen在Science颁发了题为“Prediction of New Low Compressibility Solids”的工做，他们用同主族C原子替代 β-Si3N4晶格模子中的Si原子，做出了β相氮化碳 (β-C3N4) ，使得氮化碳( C3N4) 起头进入到科研学术界的视野。
1996年，理论预测g-C3N4存在
美国弗吉尼亚理工大学DavidM. Teter和Russell J. Hemley在Science发文“Low-Compressibility Carbon Nitrides”。他们通过第一性原理赝势计算揣测C3N4有5种构造即α相、β相、立方相、准立方相和类石墨相（g-C3N4）。
同源差别型，g-C3N4的构造特点
g-C3N4的特点十分明显，呈现出类似石墨的二维层状构造，而α相、β相、立方相、准立方相C3N4为空间网状晶体构造。
g-C3N4的石墨状片层由二维C3N3环或C6N7环构成，环与环之间通过N 原子相连拓展成无限延展的平面。按照环的差别，g-C3N4分为以三嗪环和3-S-三嗪环为构造单位的两种差别的同素异形体构造，且后者更不变，见下图。
脱颖而出，g-C3N4的能带特征
g-C3N4更高占据分子轨道(HOMO，+1. 4V)和更低未占分子轨道 (LUMO，－1. 3V) 之间的带隙为2. 7eV，使其能够响应吸收太阳辐射中波长小于475 nm的蓝紫光能量。
g-C3N4的价带顶电位满足氧化水造取氧气的电位要求，而导带底电位满足复原水造取氢气的电位要求，下图为g-C3N4的能带电位和水氧化复原电位的相对位置。
相关进修材料：
［1］ Maeda K，Wang X C，Nishihara Y，Lu D L，AntoniettiM， Domen K． J． Phys． Chem． C，2009，113: 4940．
［2］ Wang X C，BlechertS，Antonietti M． ACS Catal．，2012，2: 1596．
［3］ Zhang Y J，AntoniettiM． Chem． -Asian J． ，2010，5: 1307．
［4］ Zhang Y J，SchneppZ，Cao J Y，Ouyang S X，Li Y，Ye J H， Liu S Q． Sci． Ｒep． ，2013，3: 2163．
2009年，g-C3N4光催化首秀！
王心晨和Kazunari Domen课题组初次提出g-C3N4能够操纵可见光光子能量复原水获取氢气。
相关进修材料：
[1] Wang X C，Maeda K，Thomas A，TakanabeK，Xin G，Carlsson J M，Domen K，Antonietti M． Nat． Mater． ，2009，8: 76．
g-C3N4光催化特点概述
g-C3N4的应用：光催化污染物降解、光催化合成水造取氢气氧气、光催化有机合成和光催化氧气复原等方面。
g-C3N4的长处：电子能带构造奇特、化学不变性和热不变性高、无毒、无金属及原料丰硕。
g-C3N4的缺点：比外表积小、禁带宽度稍大、可见光操纵率低、量子产率低、光生载流子易复合等。
下面，我们从多个方面来论述，g-C3N4的改性及计算案例阐发：
1. g-C3N4掺杂改性及计算案例
体例：掺杂少量金属和非金属元素，后者是研究热点。
原理：杂量原子通过替代g-C3N4中差别位置的C或N原子，构成晶格缺陷引入杂量能级，促进载流子的有效别离。
案例一
研究团队：清华大学墨永法课题组
计算模仿：选择代替掺杂和间隙掺杂两种形式探究非金属元素(S和P)掺杂对g-C3N4电子能带构造和光电化学性量的影响。
计算成果：发现S原子优先地代替边沿N原子，P原子优先定位于共面g-C3N4的间隙位置。
计算结论：非金属掺杂能够降低g-C3N4的带隙，从而进步其可见光吸收才能。掺杂还能够使HOMO 和LUMO散布得愈加分离，那种分离可以改善载流子的迁徙情况。HOMO 和LUMO 的非共面性有利于光生载流子的别离，可以促进多相光催化。
尝试验证：福州大学王心晨课题组通过尝试探究S元素掺杂的g-C3N4和纯g-C3N4的UV-Vis 吸收光谱，发现相较于纯g-C3N4的光吸收边470 nm 而言， S元素掺杂以后，光吸收边延伸至580 nm，而那是由带隙内S 杂量引发的光跃迁招致的，与墨永法团队计算模仿所描述的S 元素替代掺杂系统=的光学性量一致。
相关进修材料：
［1］ Ma X G，Lv Y H，Xu J，Liu Y F，Zhang Ｒ Q，Zhu Y F． J． Phys． Chem． C，2012，116: 23485．
［2］ Hohenberg P，Kohn W． Phys． Ｒev． B，1964，136: 864．
［3］ Kohn W，Sham LJ． Phys． Ｒev． A，1965，140: 1133．
［4］ Zhang J S，Sun J H，Maeda K，DomenK，Liu P，Antonietti M， Fu X Z，Wang X C．Energy Environ． Sci． ，2011，4: 675．
案例二
研究团队：澳大利亚阿德莱德大学乔世璋团队
研究体例：通过P元素掺杂和热剥离手艺胜利造备了多孔P掺杂g-C3N4 纳米片。
计算模仿：在多孔P 掺杂g-C3N4纳米薄片的导带下方呈现了空的能隙间量，其能够包容从价带激发上来的光生电子，大大促进了g-C3N4关于能量低于带隙值的光子的吸收，招致了乌尔巴赫带尾的呈现。
计算成果：P掺杂使得g-C3N4的本征带隙由2. 98降为2. 66 eV，在光催化产氢过程中，能隙间量的存在使得P 掺杂g-C3N4纳米薄片可以响应操纵波长为557nm 的可见光。
尝试验证：与g-C3N4的产氢率（108μmol·h－1·g－1）比拟，P掺杂g-C3N4纳米薄片的产氢率（1596μmol·h－1·g－1）是g-C3N4产氢率的14. 8 倍。
相关进修材料：
[1] Ｒan J Ｒ，Ma T Y，Gao GP，Du X W，Qiao S Z． Energy Environ． Sci． ，2015，8: 3708．
案例三
研究团队：华中师范大学张礼知课题组
研究办法：从尝试和理论上证了然向g-C3N4中掺杂C原子会招致构造本征电子和能带构造的改动。
计算成果：
1）C原子替代桥接N原子：会与六元环之间构成非定域的大π 键，有利于电子转移，进步了质料的电导性。
2）碳自掺杂：使g-C3N4的带隙变窄，加强了质料对可见光的吸收，改善了质料的光致氧化复原反响过程，尝试成果也证明其进步了光催化活性。
相关进修材料：
[1] Dong G H，Zhao K，Zhang L Z．Chem． Commun． ，2012，48 ( 49) : 6178。
案例四
研究团队：西安理工大学梁淑华课题组
研究体例：研究了氧原子对单g-C3N4电子构造和几何构造的掺杂效应。
计算成果：在态密度图中，O间隙式掺杂引入的掺杂峰比价带顶超出跨越0. 46 eV，缺陷能级可以促进g-C3N4对可见光的吸收。替位式O掺杂和间隙式O掺杂都略微加强了g-C3N4 的HOMO和LUMO离域化水平，而HOMO和LUMO 分离水平的增加有利于载流子迁徙率的增加。
尝试验证：UV-Vis 光谱成果表白，O掺杂能够使g-C3N4的吸收边发作明显红移，由460挪动至498nm，带隙降低了0. 21 eV，可以捕捉操纵更多的可见光。
相关进修材料：
［1］ Ma X G，Lv Y H，Xu J，Liu Y F，Zhang Ｒ Q，Zhu Y F． J． Phys． Chem． C，2012，116: 23485．
［2］ Cui J，Liang S H，WangX H，Zhang J M． MaterialsChemistry and Physics，2015，161:194．
［3］ Li J H，Shen B，HongZ H，Lin B Z，Gao B F，Chen Y L． Chem．Commun． ，2012，48: 12017．
2. g-C3N/石墨烯复合改性及案例阐发
石墨烯优良的电子传导才能、庞大的比外表积、系统内与g-C3N4类似的离域大π 键使得石墨烯被普遍应用于g-C3N4的复合改性研究中。
案例一
研究团队：中科院福建物构所吴克琛课题组
研究体例：探究了Gdot/g-C3N4 (石墨烯量子点/g-C3N4)的界面电子构造和电荷转移情况。
计算成果：C24H12/g-C3N4展示出了1. 92 eV的抱负带隙，能够捕捉操纵可见光中的大部门光子能量。在复合物界面处，构成了第Ⅱ类型的异量结，通过降低电子空穴对的复合率来加强光催化活性。复合质料界面处的电荷分配招致Gdot片层上方呈现了电子耗尽区域，单层g-C3N4下方呈现了电子积累区域，而那可能极大地促进了水的氧化反响和复原反响的别离停止。
相关进修材料：
[1] Ma Z J，Sa Ｒ J，Li Q H，Wu K C． Phys． Chem． Chem． Phys．， 2016，18: 1050．
案例二
研究团队：澳大利亚昆士兰大学杜爱军课题组
研究体例：描述了石墨烯和g-C3N4纳米复合质料的界面电子性量。
计算成果：因为界面强烈的电子耦合感化，在本缺乏本征带隙的石墨烯内部，构成了一个宽度为70meV的带隙。复合质料能够明显拓展g-C3N4对可见光的吸收操纵，表示出较高的光催化活性。界面电荷转移加强了g-C3N4中电子的导电性，有可能会促进其氧化复原反响过程。
尝试验证：武汉理工大学余家国课题组在石墨烯/g-C3N4复合质料中，石墨烯做为电子导电通道可以有效别离光生载流子，从而进步g-C3N4可见光催化产氢活性。当石墨烯的含量大约占1. 0 wt% 时，复合质料的产氢率更高，是纯g-C3N4产氢率的3. 07 倍。
相关进修材料：
［1］ Du A J，Sanvito S，Li Z，Wang D W，Jiao Y，Liao T，Sun Q， Ng Y H，Zhu Z H，Amal Ｒ，SmithS C． J． Am． Chem． Soc． ， 2012，134: 4393．
［2］ Xiang Q J，Yu J G，JaroniecM． J． Phys． Chem． C，2011，115 ( 15) : 7355．
3. g-C3N4与金属硫化物复合及案例阐发
在将光催化剂应用于光催化复原水造取氢气和有机物光催化降解方面时，金属硫化物诸如CdS、MoS2等可以表示出优良的光催化活性。
案例一
研究团队：中国科学手艺大学李群祥课题组
研究体例：成立了g-C3N4/MoS2晶体模子，并切磋了纳米复合质料的光催化活性加强机理。
计算成果：单层g-C3N4的导带底和价带顶电位与MoS2比拟，别离超出跨越0. 83 和0. 15eV。那种type-Ⅱ的能带摆列可以包管光生电子能够随便地从g-C3N4迁徙至MoS2片层，招致较高的析氢反响活性。在界面区域，MoS2和g-C3N4之间的电荷转移产生的电极化内电场促进了光生载流子的别离。
尝试验证：福州大学王心晨课题组将薄层MoS2生长在介孔g-C3N4外表，在可见光照射下可以表示出较强的析氢活性。
相关进修材料：
［1］ Wang J J，Guan Z Y，Huang J，Li Q X，YangJ L． J． Mater． Chem． A，2014，2( 21) : 7960．
［2］ Hou Y D，Laursen A B，Zhang J S，Zhang G G，ZhuY S， Wang X C，Dahl S，Chorkendorff I． Angew． Chem． Int． Ed．， 2013，52: 3621．
案例二
研究团队：武汉理工大学刘建军课题组
研究体例：计算g-C3N4/CdS (001) 的能带构造，摸索了异量构造的界面彼此感化和电荷转移情况。
计算成果：在构成异量构造的同时，g-C3N4和CdS的费米能级、导带价带带边位置都随之发作改动。在异量构造的界面区域，电荷发作了从头散布。g-C3N4内的光生电子转移至CdS，而空穴则被保留下来。净电荷积累在界面处构成了内部电场，促进了界面处电子空穴对的别离，约束了载流子的复合，进步了可见光催化效率。
相关进修材料：
［1］ Liu J J． J． Phys． Chem． C，2015，119: 28417．
［2］ Zhang X Ｒ，Meng Z H，Ｒao D W，Wang Y H，ShiQ，Liu Y Z， Wu H P，Deng K M，Liu H Y，Lu Ｒ F． Energy Environ．Sci． ， 2016，9: 841．
3. g-C3N4与Bi 系化合物复合及案例阐发
卤氧化铋的特点：特殊的层状构造、奇特的电子构造、适宜的禁带宽度、优良的催化性能等。
g-C3N4复合优势：可以有效按捺光生载流子的复合，进步催化剂的活性。
案例一
研究团队：南京航空航天大学沈凯和法赫德国王石油矿产大学M.A.Gondalb合做。
研究体例：合成了一系列g-C3N4/BiOClx Br1－x 复合光催化剂，并操纵DFT 和Mulliken 电负性计算办法，计算了BiOClx Br1－x的带边位置。
计算表述：因为BiOClx Br1－x的导带电位比g-C3N4更正，在过电位感化下，g-C3N4内的光生电子倾向于注入到BiOClxBr1－x的导带中去，BiOClxBr1－x价带内的光生空穴也倾向于转移至g-C3N4。罗丹明B(RhB)是光敏化染料，在可见光照射下，带隙为2. 23 eV的染料分子可以被可见光激发。在过电位感化下，激发电子会转移至BiOClxBr1－x的导带，从而使得g-C3N4和RhB分子中的载流子得到了有效别离。
尝试验证：g-C3N4/BiOCl0. 2Br0. 8与g-C3N4比拟，可以表示出较低的光致发光强度和较长的发光寿命，证明了光生电子空穴对的复合得到了按捺。
相关进修材料：
［1］ Shi S，Gondal M A，ＲashidS G，Qi Q，Al-Saadi A A，Yamani Z H，Sui Y H，XuQ Y，Shen K． Colloids andSurfaces A: Physicochem． Eng．Aspects，2014，461: 202．
案例二
研究团队：贵州师范学院邓明森课题组
研究办法：摸索了g-C3N4 ( 001) /BiVO4 (010) 纳米复合物的构造、电子和光学性量。
计算表述：操纵广义梯度近似泛函得到的复合物的带隙值近似为 1.14eV，与g-C3N4 ( 001)的带隙值1. 5 eV 比拟，带隙值有所降低，而那次要是由费米能级附近处N2p轨道的引入招致的。复合物具有有利的type-Ⅱ能带摆列，能够将光生电子从BiVO4 (010) 的导带注入到g-C3N4( 001) 的导带。适宜的界面电荷散布促进了界面区域载流子的别离。电子注入和电荷别离，均能有效阻遏电子空穴对的复合。复合物与单体比拟，吸收带边发作明显红移。
相关进修材料：
[1] Zhang J H,Ren FZ,Deng M S,Wang Y X. Phys. Chem.Chem. Phys. ,2015,17: 1
4. g-C3N4与其他物量复合及案例阐发
案例一
研究团队：江南大学史海峰课题组
研究办法：胜利合成了g-C3N4 /NaNbO3纳米线复合光催化剂，并将金属Pt 负载到了复合光催化剂外表。
成果表述：操纵DFT和Mulliken电负性计算办法得到NaNbO3、g-C3N4的导带底和价带顶电位别离是－0. 77、2. 63和－1. 13 和1. 57 eV。g-C3N4在复合光催化剂中充任感光剂，在光照前提下，吸收光子能量并激发电子空穴对。因为g-C3N4的导带底比NaNbO3更负，光生电子会转移至NaNbO3的导带，而贵金属Pt能够做为很好的电子受体诱捕光生电子，从而使光生电子空穴对得到很好的别离。
相关进修材料：
［1］ Shi H F，Chen G Q，ZhangC L，Zou Z G． ACS． Catal． ，2014， 4:3637．
案例二
研究团队：南京大学孙成课题组
探究体例：摸索了g-C3N4/Ag3VO4复合光催化剂的光催化活性机理。
成果表述：g-C3N4的存在降低了Ag3VO4价带中O原子和相邻Ag原子的混合电子密度，有利于电子从价带激发至导带。Ag3VO4的存在降低了g-C3N4导带中C 原子和相邻N 原子的混合电子密度，有利于导带电子胜利转移至Ag原子再转移至Ag3VO4 外表。同时，光生空穴从Ag3VO4的价带迁徙至g-C3N4的价带，有效按捺了光生电子空穴对的复合。跟着电子空穴的转移，g-C3N4的费米能级逐步下降，Ag3VO4的费米能级逐步升高，曲至到达平衡形态。
相关进修文献：
［1］ Wang S M，Li D L，SunC，Yang S G，Guan Y，He H． Applied Catalysis B: Environmental，2014，144: 885．
案例三
大连理工大学于洪涛课题组造备了新型无金属聚酰亚胺(PI) /g-C3N4异量构造。
由尝试阐发和密度泛函理论可知，复合质料的能带摆列和复合组分差别的电子构造可以促进电荷别离和转移，引发优良的光催化性能。
相关进修材料：
［1］ Gong Y，Yu H T，ChenS，Guan X． ＲSC Adv． ，2015，5: 83225．
［2］ Gao G P，Jiao Y，Ma FX，Jiao Y，L，Waclawik E，Du A J．Phys． Chem． Chem． Phys． ，2015，17:31140．
［3］ Liu J，Liu Y，Liu N Y，Han Y Z，Zhang X，HuangH，Lifshitz Y，Lee S，Zhong J，Kang Z H．Science，2015，347: 970．
5. g-C3N4的百变描摹
各类描摹的g-C3N4：纳米线、纳米片、纳米管、纳米棒、介孔构造和核壳构造等。
改性效果：能够明显改善比外表积、进步不变性及耐久性、增加反响活性位点、优化光催化反响过程、进步光催化效率。
案例一
新加坡科技研究局高性能计算研究院通过第一性原理计算得到的功用化g-C3N4纳米管的电子和光学性量。
很好地证明了g-C3N4纳米管的电子构造和带隙能够很随便地被金属原子的功用化所润色，润色以后的功用化g-C3N4纳米管带隙变窄的同时，在可见光区域的光学吸收强度明显变强，载流子的迁徙速度加快，完全满足高效光解水对催化剂的根本要求。g-C3N4纳米管的带隙具有尺寸依赖性，能够很有效天时用太阳光。
相关进修材料：
［1］ Pan H，Zhang Y W，ShenoyV B，Gao H J． ACS Catal． ，2011， 1: 99．
更多案例材料：
［1］ Zhang J Y，Wang Y H，JinJ，Zhang J，Lin Z，Huang F，Yu J G． ACSAppl． Mater． Interfaces，2013，5: 10317．
［2］ Jiang G F，Zhou C H，XiaX，Yang F Q，Tong D S，Yu W H， Liu S M．Mater． Lett． ，2010，64: 2718．
［3］ Gao J，Zhou Y，Li Z S，Yan S C，Wang N Y，ZouZ G． Nanascale，2012，4: 3687．
［4］ Chen X F，Jun Y S，TakanabeK，Maeda K，Domen K，Fu X Z，Antonietti M，WangX C． Chemistry of Materials，2009，21: 4093．
［5］ Bai X J，Zong Ｒ L，Li C X，Liu D，Liu Y F，Zhu Y F． Applied Catalysis B: Environmental，2014，147: 82．
［6］ Zimmerman J L，Williams Ｒ，Khabashesku V N，Margrave J L． Nano Letters，2001，1( 12) : 731．
［7］ Wang X C，Maeda K，ChenX F，Takanabe K，Domen K，Hou Y D，Fu X Z． J．Am． Chem． Soc．，2009，131: 1680．
［8］ Liu J，Huang J H，Zhou H， Antonietti M． ACSApplied Materials ＆ Interfaces，2014，6: 8434．
［9］ Ho W K，Zhang Z Z，LinW，Huang S P，Zhang X W，Wang X X，Huang Y．ACS Applied Materials ＆ Interfaces，2015，7: 5497．
［10］ Lin Z，Zheng J N，LinG，Tang Z，Yang X Q，Cai Z W． Anal． Chem．，2015，87: 8005．
6. 其他改性以计算模仿
案例一：
中国石油大学(华东)吴文婷、吴明铂合做研究，通过将对苯二酸( PTA) 单体合并到g-C3N4网状构造中而胜利造备了P-CN。
PTA 的引入使g-C3N4的LUMO 能级电位由－1. 49 eV 降至－2. 48 eV，HOMO能级电位由－6. 12 eV 降至－6. 39 eV。P-CN 与g-C3N4相比照，导带位置明显降低，价带位置几乎稳定，有利于加强催化剂在可见光区域的光学响应。
相关进修材料：
［1］ Zhang J Q，An X H，LinN，Wu W T，Wang L Z，Li Z T， Wang Ｒ Q，Wang Y，Liu J X，Wu MB． Carbon，2016，100: 450．
案例二：
安徽大学墨玉俊和裘灵光合做计算了压力( 0～40 GPa) 对g-C3N4电子性量和光学性量的影响。高压感化缩小g-C3N4分子间间距，促使能带堆叠水平、电荷堆叠水平、晶体内电子离域化水平增大，使带隙逐步减小。当压力增大为40GPa时g-C3N4的吸收带边能够到达680 nm，表示出优良的光催化性能。
相关进修材料：
［1］ Ｒuan L W， Zhu Y J，Qiu L G， Yuan Y P， Lu Y X． Computational Materials Science，2014，91: 258．
案例三：
福州大学王心晨课题组摸索g-C3N4的光学性量和构造弯曲变形之间的关系。当g-C3N4构造发作弯曲变形时，轨道电荷密度发作从头分配，引起更多的电子发作n→π* 跃迁。那种跃迁体例能够拓展催化剂 在可见光区域的光学响应。
相关进修材料：
［1］ Chen Y，Wang B，Lin S，Zhang Y F，Wang X C．Phys． Chem． C，2014，118: 29981
计算模仿能够从微不雅角度使人们对g-C3N4光催化剂的理解更进一步，目前g-C3N4光催化系统的研究，在理论上已经有显著功效，能为后续g-C3N4光催化剂的改性尝试研究供给理论上的支持。
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其他进修材料保举：
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［2］ 田蒙奎( Tian M K) ，上官文峰( ShangGuan W F) ，欧阳自远 ( OuYang Z Y) ，王世杰( Wang S J) ． 功用质料( Functional Materials) ，2005，36( 10) : 1489．
［3］郄佳,李明, 刘利, 等. gC 3 N 4 光催化质料的第一性原理研究[J]. 化学停顿, 2016, 28(10): 1569-1577.
［4］ Wang X C，Maeda K，ThomasA，Takanabe K，Xin G，Carlsson J M，Domen K，Antonietti M． Nat．Mater． ，2009，8: 76．
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供稿丨深圳市清爽电源研究院
部分丨媒体信息中心科技谍报部
撰稿人丨质料小兵
主编丨张哲旭